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研究实现高活性高稳定性硝酸盐电催化还原合成氨
科学网  2025-01-29 16:01:06  

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近日,中国科学院大连化学物理研究所在电化学合成氨方面取得新进展,发展了一种一体化的无定型/晶型双相铜泡沫电极,并通过稳定催化剂中亚稳态的无定型结构,实现了安培级电流密度下长期稳定的硝酸盐电催化还原合成氨。相关成果发表在《自然-通讯》上。

工业上合成氨通常采用哈伯-博施工艺,在高温和高压下将氮气和氢气转化为氨(NH3),该过程约消耗全球1%至2%的能源,排放的二氧化碳约占全球1%。硝酸盐电催化还原反应(NO3?RR)利用可再生电能,将废水中的NO3?污染物转化为氨,是温和条件下合成氨的一条重要途径。NO3?还原生成NH3涉及多步质子电子转移过程,动力学速率缓慢,同时面临着竞争性析氢反应和亚硝酸盐副产物的生成。因此,亟需发展高活性、高选择性和高稳定性的NO3?RR合成氨催化剂。

本工作中,团队通过空气焙烧处理商品泡沫铜,制备出一种具有稳定无定型/晶型双相结构的一体化泡沫铜电极a/c-Cu,实现了长期稳定高效的NO3?RR合成氨。在1.5A/cm2的高电流密度下,a/c-Cu电极稳定运行300小时以上,NH3法拉第效率维持在90%左右。电化学原位谱学表征和密度泛函理论计算等机理研究结果表明,a/c-Cu电极中稳定存在的无定型铜畴区是主要的催化活性位点。

本工作发展的一体化电极制备方法简单,易于放大,电解性能优于传统粉末电极。

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-025-55889-9

 
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