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石墨烯量子点、碳点等零维碳纳米材料以其独特的光学、电学性质,在近年来受到了广泛关注,然而sp2-sp3混合杂化碳纳米结构带来的复杂体系使得该类材料的光致发光机制研究面临挑战。目前研究手段分为控制变量实验归纳与机器学习分析两种。然而,控制变量归纳方法难以得到描述构效关系的精确数学模型。另一方面,通过机器学习策略所得到的数学模型背后的物理机制阐释仍然缺乏。
针对上述研究困境,中国科学院上海微系统与信息技术研究所丁古巧课题组通过石墨烯量子点的可控“自下而上”法制备、图卷积网络分析、主成份分析、光致发光经典物理模型的结合,在室温固态磷光发光机制及荧光量子产量提升机制两个领域取得突破。更重要的是,通过选择具备实际物理内涵的结构特性参数,结合经典物理模型对机器学习所得数学模型所蕴含的物理机制的阐释,为复杂纳米结构的构效关系研究提供了新的思路。相关研究成果分别发表于《先进材料》和《先进功能材料》。
在石墨烯量子点室温固态磷光机制研究方面,研究团队借助图卷积网络分析,对石墨烯量子点理想模型中结构孔隙率及结构可变性进行评估,并分析发现了石墨烯量子点结构非规则度与磷光寿命之间的线性关系。进一步地,研究团队与光致发光过程中辐射跃迁寿命物理模型结合,证明了石墨烯量子点结构非规则度与磷光过程中振子强度的直接关联。在此基础上,团队通过双组份“自下而上”反应过程中前驱体对称性匹配度的选择,实现了石墨烯量子点中非规则度的调制以及在无固态介质存在下磷光寿命的重要突破,并获得了红色与蓝色磷光发射的掺杂石墨烯量子点。
双组份“自下而上”反应体系中前驱体对称性匹配度控制下的石墨烯量子点结构非规与其磷光寿命之间的关联 图片来源于《先进材料》
在石墨烯量子点荧光量子产率提升机制研究方面,研究团队利用高结构刚性sp3前驱体与柔性sp2结构前驱体之间的“自下而上”反应,实现了石墨烯量子点荧光量子产率调制,并阐明了sp3刚性结构通过抑制非辐射跃迁提高石墨烯量子点量子产率的物理机制。团队结合群论和主成份分析,明确了在石墨烯量子点制备过程中,结构因子、温度因子和浓度因子是影响石墨烯量子点荧光量子产率的三个决定性因素。此外,机器学习结果表明,分子的简正振动是前驱体对称性作用于石墨烯量子点量子产率增量的核心物理机制。基于此,研究团队成功获得了绝对量子产率为83%的石墨烯量子点。
结合群论的主成分分析方法揭示双组份“自下而上”多变量反应体系中各种特征参量作用于石墨烯量子点的荧光量子产率物理机制 图片来源于《先进功能材料》
相关论文信息:
https://doi.org/10.1002/adma.202313639
https://doi.org/10.1002/adfm.202401246
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